近日，物理與信息科學(xué)學(xué)院許并社教授團(tuán)隊(duì)在《Advanced Materials》（影響因子：29.4）上發(fā)表題為Greatly Enhanced Oxygen Reduction Reaction in Anion Exchange Membrane Fuel Cell and Zn‐Air Battery via Hole Inner Edge Reconstruction of 2D Pd Nanomesh”的研究論文，郝曉東副教授為共同第一作者，許并社教授、太原理工大學(xué)郭俊杰教授、澳大利亞昆士蘭科技大學(xué)孫子其教授為論文共同通訊作者。我校作為共同通訊單位利用球差透射電鏡的超微觀表征為催化機(jī)理研究做出貢獻(xiàn)，論文的發(fā)表標(biāo)志著我校與國內(nèi)外高校和研究機(jī)構(gòu)合作取得新進(jìn)展，進(jìn)一步提升了我校在材料科學(xué)領(lǐng)域的國際影響力。
本研究回應(yīng)了全球日益嚴(yán)峻的環(huán)境污染和能源危機(jī)挑戰(zhàn)，致力于開發(fā)具有突破性性能的新型納米功能催化劑。這一研究不僅推動了可持續(xù)能源技術(shù)的發(fā)展，更為電催化領(lǐng)域提供了創(chuàng)新的設(shè)計(jì)理念。鉑族金屬，作為目前最具活性的催化劑，廣泛應(yīng)用于燃料電池等清潔能源裝置中，但其高昂成本制約了其廣泛應(yīng)用。因此，如何在降低鉑族金屬用量的同時(shí)最大化其催化活性，成為了當(dāng)前技術(shù)發(fā)展的核心任務(wù)。
基于此，團(tuán)隊(duì)采用簡單的室溫還原法，以克級產(chǎn)量制備出一種具有暴露高能面和過度拉伸晶格參數(shù)的孔內(nèi)重構(gòu)邊緣的新型二維鈀納米網(wǎng)結(jié)構(gòu)。研究結(jié)果表明，這種新型孔狀結(jié)構(gòu)顯著提升了Pd在電化學(xué)氧還原反應(yīng)（ORR）中的催化性能，在0.9 VRHE下，其質(zhì)量活性達(dá)到2.672 A mg?Pd?1，分別是商用Pt/C和Pd/C的27.8倍和23.6倍。在氫氣-空氣陰離子交換膜燃料電池和Zn-空氣電池的實(shí)際應(yīng)用中，該P(yáng)d催化劑的峰值功率密度分別為0.86和0.22 W?cm?2，而商用Pt/C催化劑的峰值功率密度分別為0.54和0.13 W?cm?2。這一結(jié)果表明，通過孔內(nèi)重構(gòu)邊緣調(diào)控工程，電催化劑設(shè)計(jì)進(jìn)入了一個(gè)全新的研究方向。
球差透射實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明，二維Pd金屬催化性能的顯著增強(qiáng)可歸因于多個(gè)因素：首先，金屬孔內(nèi)邊緣的重構(gòu)導(dǎo)致了d帶中心的負(fù)移，這一變化優(yōu)化了中間體的吸附行為，降低了氧還原反應(yīng)速率決定步驟的能壘，進(jìn)而提高了催化反應(yīng)的效率；其次，暴露在納米孔周圍的高能面提供了更多的高配位數(shù)活性凹面位點(diǎn)，這些位點(diǎn)在催化反應(yīng)中具有更高的催化活性，進(jìn)一步提高了催化性能。通過孔內(nèi)重構(gòu)邊緣調(diào)控工程，研究人員成功設(shè)計(jì)出一種新型的鈀催化劑，這種催化劑不僅具備傳統(tǒng)鉑基催化劑的性能，而且在降低成本的同時(shí)提升了活性和穩(wěn)定性。此外，該研究為二維多孔材料中納米孔的作用提供了新的理解，證明了結(jié)構(gòu)調(diào)控能夠極大地增強(qiáng)催化性能。值得注意的是，所提出的孔內(nèi)邊緣重構(gòu)（HIER）現(xiàn)象，不僅對催化劑的設(shè)計(jì)具有重要的啟發(fā)作用，還為如何提高催化反應(yīng)效率、降低能量損耗提供了新的理論依據(jù)，推動了電催化材料的前沿發(fā)展。
綜上所述，該研究不僅提供了一種簡單、可擴(kuò)展的制備方法，成功合成了具有顯著孔內(nèi)邊緣重構(gòu)現(xiàn)象（HIER）的二維Pd納米網(wǎng)，還在推動電催化劑設(shè)計(jì)和高效能轉(zhuǎn)化方面取得了突破性進(jìn)展。這一新型Pd納米網(wǎng)在氧還原反應(yīng)中的極大催化活性提升，揭示了在實(shí)際能源應(yīng)用中實(shí)現(xiàn)高效能、低成本催化劑的巨大潛力。尤其是在氫氣-空氣陰離子交換膜燃料電池和Zn-空氣電池中的應(yīng)用表現(xiàn)，標(biāo)志著該催化劑具備了在未來清潔能源技術(shù)中替代傳統(tǒng)鉑基催化劑的可能，為新一代電催化材料的發(fā)展提供了重要的理論依據(jù)和實(shí)踐指導(dǎo)。
論文詳細(xì)信息：Jiakang Tian?, Yanhui Song?, Xiaodong Hao?, Xudong Wang, Yongqing Shen, Peizhi Liu, Zebin Wei, Ting Liao, Lei Jiang, Junjie Guo*, Bingshe Xu*, and Ziqi Sun*, Greatly Enhanced Oxygen Reduction Reaction in Anion Exchange Membrane Fuel Cell and Zn-Air Battery via Hole Inner Edge Reconstruction of 2D Pd Nanomesh. Advanced Materials. 2024, 2412051.
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202412051
（核稿：劉建科 編輯：劉倩）
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